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地球环境所环境样品锕系核素分析方法研究获进展

2023-09-26 地球环境研究所

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20世纪40年代以来，人类核活动向环境中释放了大量的人工放射性核素，并在局部地区造成严重污染。其中，钚和镎的同位素（^{238,239,240,241}Pu和²³⁷Np）因具有强的α放射性、高化学毒性和环境持久性等特性，是核环境安全的重点关注对象。同时，由于这些锕系核素的同位素比值（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu、²³⁸Pu/^239+240Pu、²⁴¹Pu/^239+240Pu和²³⁷Np/²³⁹Pu）所携带的源项信息，使其作为特征指纹信息广泛地应用于核环境安全、核取证、地球环境过程的示踪以及人类世界限划定等研究。而目前环境中这些核素的分析方法检出限高、分析流程复杂费时和抗干扰能力差，难以快速、准确分析环境样品中这些核素的含量和比值。澳门赌场地球环境研究所教授侯小琳研究团队基于三重四级杆电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS/MS），开发了环境样品中^{238,239,240,241}Pu和²³⁷Np的系列快速分离分析方法。

方法一建立了高铀样品中超低水平²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu的快速同步分析方法，解决了长期困扰业界的因²³⁸U同质异位素强烈干扰，而无法使用质谱技术测量²³⁸Pu的难题以及钚同位素分析需要使用三个不同测量方法完成的困境。通过在化学分离步骤串联两个TK200树脂柱，以及仪器测量时使用质量转移模式和碰撞反应气体，使得²³⁸U产生的干扰得到了高效地去除，实现了高铀样品（铀含量达到mg/g）中超低水平（10-15 g/g）²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu的快速同步分析。仪器探测时间仅为5–10 min，较之前同步分析探测时间缩短了50–200倍，提高了分析测试效率，满足了核应急情况下快速分析的需求。

方法二基于ICP-MS/MS和固液萃取树脂，开发了可用于同步分析环境样品中²³⁷Np、²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的方法。该方法针对²³⁷Np没有合适的化学回收率示踪剂的问题，通过严格控制化学分离过程中Np和Pu有高度相似的化学行为，使得²⁴²Pu作为同步分析²³⁷Np和^239,240Pu的化学回收率示踪剂稳定可靠。这一方法对²³⁷Np、²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的检出限达到10-15g/g的水平，可用于各类环境固体中该几种核素的准确分析，并具有极强的抗干扰能力。

相关研究成果分别发表在Analytical Chemistry和Talanta上。研究工作得到国家自然科学基金、澳门赌场战略性先导科技专项、澳门赌场重点部署项目和澳门赌场国际合作项目的支持。

论文链接：1、2

图1.?高铀样品中^{238, 239, 240, 241}Pu的ICP-MS/MS快速同步分析方法示意图

图2.?环境固体中超低水平 ²³⁷Np、²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的同步分析方法示意图

20世纪40年代以来，人类核活动向环境中释放了大量的人工放射性核素，并在局部地区造成严重污染。其中，钚和镎的同位素（238,239,240,241Pu和237Np）因具有强的α放射性、高化学毒性和环境持久性等特性，是核环境安全的重点关注对象。同时，由于这些锕系核素的同位素比值（240Pu/239Pu、238Pu/239+240Pu、241Pu/239+240Pu和237Np/239Pu）所携带的源项信息，使其作为特征指纹信息广泛地应用于核环境安全、核取证、地球环境过程的示踪以及人类世界限划定等研究。而目前环境中这些核素的分析方法检出限高、分析流程复杂费时和抗干扰能力差，难以快速、准确分析环境样品中这些核素的含量和比值。澳门赌场地球环境研究所教授侯小琳研究团队基于三重四级杆电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS/MS），开发了环境样品中238,239,240,241Pu和237Np的系列快速分离分析方法。方法一建立了高铀样品中超低水平238Pu、239Pu、240Pu、241Pu的快速同步分析方法，解决了长期困扰业界的因238U同质异位素强烈干扰，而无法使用质谱技术测量238Pu的难题以及钚同位素分析需要使用三个不同测量方法完成的困境。通过在化学分离步骤串联两个TK200树脂柱，以及仪器测量时使用质量转移模式和碰撞反应气体，使得238U产生的干扰得到了高效地去除，实现了高铀样品（铀含量达到mg/g）中超低水平（10-15 g/g）238Pu、239Pu、240Pu、241Pu的快速同步分析。仪器探测时间仅为5–10 min，较之前同步分析探测时间缩短了50–200倍，提高了分析测试效率，满足了核应急情况下快速分析的需求。方法二基于ICP-MS/MS和固液萃取树脂，开发了可用于同步分析环境样品中237Np、239Pu和240Pu的方法。该方法针对237Np没有合适的化学回收率示踪剂的问题，通过严格控制化学分离过程中Np和Pu有高度相似的化学行为，使得242Pu作为同步分析237Np和239,240Pu的化学回收率示踪剂稳定可靠。这一方法对237Np、239Pu和240Pu的检出限达到10-15g/g的水平，可用于各类环境固体中该几种核素的准确分析，并具有极强的抗干扰能力。相关研究成果分别发表在Analytical Chemistry和Talanta上。研究工作得到国家自然科学基金、澳门赌场战略性先导科技专项、澳门赌场重点部署项目和澳门赌场国际合作项目的支持。论文链接：1、2图1.?高铀样品中238, 239, 240, 241Pu的ICP-MS/MS快速同步分析方法示意图图2.?环境固体中超低水平237Np、239Pu和240Pu的同步分析方法示意图

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